1974 verbringt der 70-jährige Surrealist Salvador Dalí (BEN KINGSLEY) wie jedes Jahr zusammen mit seiner Frau und Muse Gala (BARBARA SUKOWA) ein paar Monate im St. Regis Hotel in New York. Der junge Galerieassistent James Linton (CHRISTOPHER BRINEY) wird von Dalí überraschend gebeten, ihn bei den Vorbereitungen für eine neue Ausstellung zu unterstützen. Und damit führt der Weg direkt in das schillernde DALíLAND, eine von Models, Musik- und Filmstars sowie einer bunten Mischung aus High und Low Society bevölkerten Welt. Im Zentrum der alternde exzentrische Künstler Dalí, der alle mit seiner Genialität beeindruckt, und gleichzeitig eine berührende Verletzlichkeit offenbart, besonders in Hinblick auf seine Frau. Als Gala sich in einen aufstrebenden jungen Musical-Star verguckt und ihn großzügig finanziert, riskiert sie damit nicht nur den gemeinsamen Ruin, sondern bringt auch die fast fünfzigjährige Ehe ins Wanken.  

Im Mittelpunkt von DALíLAND stehen die späteren Jahre der seltsamen und faszinierenden Ehe zwischen Salvador Dalí und seiner tyrannischen Frau Gala, als ihre scheinbar unerschütterliche Bindung zu zerbrechen beginnt. Dabei wird als Gegenpol zur Glam-Rock-Ära Manhattans der 1970er in einer Reihe von Rückblenden die Geschichte der intensiven Liebe von Dalí und Gala gezeigt.